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在2012年7月27日上映的《中國(guó)好聲音》中，20歲的吳莫愁頭上的民謠性感從吳莫愁譜寫《pricetag》第一個(gè)韻母的頓時(shí)就展現(xiàn)下來(lái)，吳莫愁還僅僅一個(gè)大一師生，吳莫愁以一首高難度很難唱的《PriceTag》首先得到了庾澄慶的認(rèn)可。

在2012年8月31日，《中國(guó)好聲音》第八場(chǎng)庾澄慶組第一輪考評(píng)中，吳莫愁和陶虹旭被庾澄慶導(dǎo)師分到了同一組，登臺(tái)PK演奏《BadRomance》歌曲。在《中國(guó)好聲音》第八場(chǎng)庾澄慶組第二輪考評(píng)中，吳莫愁抽中和褚喬登臺(tái)PK，選擇演奏了一首李玟的《美麗笨女孩》，最后榮獲了庾澄慶組的白銀夢(mèng)想席位的第三個(gè)席位。

2012年9月21日，《中國(guó)好聲音》第十一場(chǎng)庾澄慶組四進(jìn)一考評(píng)中，以一首《癢》與《天涯歌女》的串燒，直接被庾澄慶保研踏入第四輪考評(píng)。

2012年9月28日《中國(guó)好聲音》第十二場(chǎng)庾澄慶組終極考評(píng)第四輪考評(píng)中，吳莫愁和王韻壹登臺(tái)PK，演奏了一首《愛是擔(dān)心》，以60+58總分118票打敗王韻壹，榮獲庾澄慶組惟一一個(gè)夢(mèng)想席位。9月30日《中國(guó)好聲音》年度總決選中，第一，第二輪分別演奏了《改變自己》，《流星雨》，淘汰了金志文、吉克雋逸，最后一輪與梁博的PK中，吳莫愁演奏了吳莫愁打算的最后一首歌——《一個(gè)人的生活》，最后獲得年度冠軍。

2012與庾澄慶合作單曲《我要給你》，并合作MV。2012受邀出席中央電視臺(tái)《夢(mèng)想重唱團(tuán)》，并兼任天津隊(duì)隊(duì)長(zhǎng)。吳莫愁的首支個(gè)人單曲《愛愛性愛》全網(wǎng)播出。這首原本作為影片《廚子戲子痞子》推廣曲的《愛愛性愛》升級(jí)為影片插曲。

2012年12月6日，庾澄慶和吳莫愁搭乘快艇出席北京，全面開幕《我要給你》MV。同時(shí)，星空傳媒總裁田明現(xiàn)場(chǎng)宣布好聲音哈林工作室即將組建，不僅約請(qǐng)《美國(guó)好聲音》評(píng)委，還將約請(qǐng)艾薇兒為吳莫愁譜曲。由庾澄慶、吳莫愁獨(dú)唱的全新單曲《我要給你》MV即將公布。在播出后不到12小時(shí)的時(shí)間，這支MV的點(diǎn)擊率便輕松突破500萬(wàn)。由衛(wèi)視承辦的小型電視活動(dòng)《夢(mèng)想獨(dú)唱團(tuán)》，出任第二季重慶隊(duì)隊(duì)長(zhǎng)。按照賽程要求，吳莫愁招募集結(jié)20位來(lái)自各行各業(yè)的普通百姓，成立第二季《夢(mèng)想獨(dú)唱團(tuán)》上海隊(duì)。

由中央電視臺(tái)承辦的小型電視慈善類節(jié)目《夢(mèng)想獨(dú)唱團(tuán)》第二季將于12月2日在衛(wèi)視一套白銀時(shí)間即將上映。吳莫愁也已于31日前往北京，第一時(shí)間開始打算北京隊(duì)成員的選拔工作。

2013年12月10日，由《周末畫報(bào)》打造的“亞洲新銳人物增刊”授予吳莫愁“亞洲新銳熱力新人”大獎(jiǎng)。12月13日，在《南方人物月刊》雜志承辦的“2012美國(guó)活力榜”頒獎(jiǎng)大賽中吳莫愁榮獲“異色之魅”大獎(jiǎng)。12月15日，由《新月刊》雜志承辦的“中國(guó)芙蓉王新銳榜”在上海召開。吳莫愁獲得年度演員大獎(jiǎng)，吳莫愁還牽手貨車車主曹寅和大山，以“中國(guó)好聲音”串燒開場(chǎng)新銳榜之夜。

2013年2月，吳莫愁飾演張一白監(jiān)制的年度賀歲喜劇《越來(lái)越好之村晚》，吳莫愁出演這部賀歲片。

在國(guó)際頂尖地標(biāo)芝加哥時(shí)代大廈，來(lái)自“中國(guó)好聲音”的人氣學(xué)員吳莫愁、李代沫以美國(guó)傳統(tǒng)特色的新年賀歲照外型出席巨幅大屏，再度讓美國(guó)元素出席世界舞臺(tái)。這只是倫敦時(shí)代大廈首度出現(xiàn)美國(guó)歌王的賀歲照，吳莫愁、李代沫則在此為世界人民送上了來(lái)自美國(guó)傳統(tǒng)節(jié)日的美麗問候。

2013年5月12日，獲得美國(guó)現(xiàn)代潮流20年頒獎(jiǎng)大賽-“現(xiàn)代潮流藝人人物”獎(jiǎng)項(xiàng)。

2013年7月24日吳莫愁出席哈林(庾澄慶)北京演唱會(huì)做嘉賓。庾澄慶和吳莫愁兩人將獨(dú)唱一首歌《我要給你》。2013年5月，吳莫愁推出單曲《就目前》。吳莫愁受邀去LadyGaGa的御用外型師尼古拉的工作室作客，相約合作。而吳莫愁只是本次倫敦時(shí)裝周上，惟一受邀與他會(huì)面并到他的工作室中作客的巨星。

2013年出任百事可樂“渴望就目前”形象代言人、三星——GALAXYTab3以及美濤代言人。吳莫愁現(xiàn)場(chǎng)還演奏了主題曲《就目前》感染現(xiàn)場(chǎng)聽眾，這首歌是吳莫愁依照自身成長(zhǎng)經(jīng)歷創(chuàng)作而成。這首自己參與歌詞創(chuàng)作的《就目前》獲得年度最佳金曲獎(jiǎng)，這首百事可樂廣告單曲《就目前》MV累計(jì)點(diǎn)擊播放3億多次，造就了娛樂營(yíng)銷領(lǐng)域的記錄。2013年7月21日，庾澄慶的上海演唱會(huì)即將出票，吳莫愁兼任嘉賓。

2014年出任春紀(jì)代言人。4月，吳莫愁推出個(gè)人首張專輯《無(wú)所不在》的第一支主打曲目《沒差》MV。7月，搭檔古天樂、郭采潔出演戀愛微影片《2014樂事誰(shuí)是你的菜》。

2015年4月17日，其出演的青春戀愛連續(xù)劇《萬(wàn)物生長(zhǎng)》上映，而她在片中則扮演了作風(fēng)大膽、仰慕白同學(xué)的女中學(xué)生魏妍;同年7月30日，推出第二張個(gè)人音樂專輯《90》，收錄了包括《河流》、《人造景》等在內(nèi)的9首曲目;同年10月27日吳莫愁個(gè)人資料，推出第三張個(gè)人音樂專輯《接近無(wú)限》，收錄了包括《大美好MyLips》、《小蠻腰》等在內(nèi)的10首曲目。

2016年2月，出席廣東央視小年夜晚會(huì)，并演奏曲目《猴厲嗨》;同年2月14日，其參演的戀愛連續(xù)劇《奔愛》上映，而她在片中則扮演了推銷員關(guān)月;同年3月23日，榮獲“QQ音樂顛峰大賞”年度突破獎(jiǎng)項(xiàng);同年5月7日，榮獲“MusicRadio美國(guó)TOP音樂大賞”年度最佳舞臺(tái)上演獎(jiǎng)、MusicRadio音樂之聲DJ最愛演員獎(jiǎng);同年6月5日，榮獲“Hito流行音樂頒獎(jiǎng)晚會(huì)”內(nèi)地推崇歌王獎(jiǎng);同年7月28日，榮獲“亞洲金曲盛典”內(nèi)地最受歡迎女歌王獎(jiǎng);同年11月，推出個(gè)人單曲《完美的你》。

2017年6月28日，推出與張磊、蔣敦豪、劉珂等獨(dú)唱的曲目《愛是永恒》;7月20日，榮獲MTV全球華語(yǔ)音樂大賽最佳全能舞臺(tái)上演歌王獎(jiǎng)。9月19日，即將啟動(dòng)“MOREREAL造作行動(dòng)”吳莫愁個(gè)人資料，并于9月20日推出“MOREREAL造作行動(dòng)”第一支單曲《噪音》。